Entre 1994 et 2000 il mène sa carrière en Angleterre, alternant entre cinéma, téléfilms et séries.
Il fait une percée à Hollywood avec le film Chevalier de Brian Helgeland (2001) qui révèle aussi un autre jeune acteur : Heath Ledger.
Devenu ami avec Russell Crowe (ils jouent ensemble dans Un homme d’exception (2001) et Master and Commander : De l’autre côté du monde (2003)), ce dernier le recommande auprès des réalisateurs en ne valorisant pas ses talents d’acteur mais le fait qu’il soit un excellent musicien.
Disparaissant petit à petit des écrans, sa carrière entame une période délicate. Enchainant les flops, il décide de se cantonner à la voix de JARVIS dans le MCU.
Son ami Johnny Depp tente désespérément de le sauver mais c’est finalement Joss Whedon qui le fera en lui annonçant que dans son prochain film, Avengers : L’Ere d’Ultron (2015), JARVIS va donner naissance à une entité super-héroïque : Vision.
Il se lance alors dans la réalisation avec notamment Shelter dans lequel il dirige sa femme, l’actrice Jennifer Connelly.
L’année 2018 marque l’apogée de son travail : le réalisateur Ron Howard récupère le projet Solo : A Star Wars Story et décide d’y inclure son ami Paul tandis que celui-ci est à l’affiche de Avengers : Infinity War où son personnage de Vision passe personnage principal.
Il décide alors de poursuivre dans le rôle qui l’a tant fait connaître et apparait aux côté d’Elizabeth Olsen dans la série à succès WandaVision.
« Mais aucune chose n'est magnifique parce qu'elle est éternelle. » - Vision (Paul Bettany)